M.Sc. Maximilian Dorscht

Energiespeicher mit langen Ausspeicherzeiten und hohen Energiedichten gewinnen bei fortschreitendem Ausbau von erneuerbaren Energien immer mehr an Bedeutung. Im Rahmen des Clean-Circles-Projekts wird die Energiespeicherung mittels des chemischen Speichers Eisen untersucht. In einem CO2-freien Kreislaufprozess erfolgt die Einspeicherung der regenerativ erzeugten Energie mittels Reduktion von Eisenoxidpartikeln. Die entstehenden Eisenpartikel können zeitlich und räumlich getrennt durch eine Oxidation die Energie wieder ausspeichern.

Zur Entwicklung eines besseren Verständnisses, sowie zur Validierung und Verbesserung von Modellierungen der im Detail ablaufenden Prozesse während der Reduktion und Oxidation, werden experimentelle Daten benötigt. Diese beinhalten neben den chemischen Reaktionen auch die Kopplung an Transportprozesse. Ratenbestimmende Prozesse sind der Wärme- und Stofftransport zwischen Partikeln und der umgebenden Gasphase sowie die Kinetik der heterogenen Partikeloberflächenreaktion. Diese Prozesse werden stark von den Umgebungsbedingungen (Temperatur, Zusammensetzung der Gasatmosphäre) und den Partikeleigenschaften (Partikelgröße, Porosität, etc.) beeinflusst. Dementsprechend ist eine nichtinvasive, orts- und zeitaufgelöste Analyse der Elementarzusammensetzung der Eisen- und Eisenoxidpartikel bei verschiedenen Umgebungsbedingungen bis zu den höchsten Prozesstemperaturen erforderlich. Es soll eine nichtinvasive Laserdiagnose-Methode weiterentwickelt werden, die eine in-situ-Analyse der elementaren Zusammensetzung (Verhältnis Eisen zu Sauerstoff) von Mikropartikeln in Strömungsreaktoren ermöglicht. Dabei kommt die Laser Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) zum Einsatz.

Bei der LIBS-Messtechnik wird ein kurzer hochenergetischer Laserpuls auf das zu untersuchende Partikel in der Strömung fokussiert. Durch die hohe Leistungsdichte im Fokuspunkt erhitzt sich das Partikel, verdampft und wird in ein Plasma überführt. Bei der Rekombination der ionisierten Atome mit den Elektronen wird eine Strahlung emittiert, welche für die verschiedenen Elemente charakteristische Wellenlängen aufweist. Dies ermöglicht die Bestimmung der elementaren Zusammensetzung einzelner Partikel. Im ersten Teil des Projekts sollen verschiedene Einflussparameter (wie beispielsweise Partikelgröße, Partikelzusammensetzung, umgebende Atmosphäre, etc.) auf das zu detektierende Signal untersucht werden. Für die Anregung sollen zwei Laser (ein frequenzverdoppelter ns- und ps-Nd:YAG-Laser) verglichen werden. Zum Beispiel reduziert die kurze Dauer eines ps-Laserpulses deutlich die Kontinuumsstrahlung, die das LIBS-Signal überlagert und somit die Auswertung erschwert. Es ist jedoch unklar, ob das gesamte Partikel durch die geringere Energie von ps-Lasern ionisiert werden kann und somit eine Single-Shot-Analyse durchgeführt werden kann. Frühere Studien an Aerosolen betrachteten hauptsächlich Partikel bis zu 10 μm unter Verwendung von ns-Pulse-Laser-Anregung, was zu einer vollständigen Umwandlung des Partikels in ein Plasma durch den Laser führte. Daher soll ein ps-Anregungsschema gegenüber einem ns-Anregungsschema untersucht werden. Die vom Plasma emittierte Strahlung wird mit einer Detektionsoptik aufgefangen und anschließend über eine optische Faser an ein Spektrometer zur Analyse übertragen. Im weiteren Forschungsvorhaben sollen anschließend Partikel während des Oxidations- und Reduktionsprozesses untersucht werden.

Schematische Darstellung der physikalischen Vorgänge bei der Untersuchung von Partikeln mittels LIBS: 1. Eintragung von Laserenergie in das Partikel 2. Partikel schmilzt durch die eingetragene Energie 3. Plasma entsteht 4. Rekombination des Plasmas sendet elementspezifische Strahlung aus